Alizée, 2000 yılında çıkardığı ilk albümü "Gourmandises" ve bu albümde yer alan "Moi Lolita" adlı parçasıyla ün kazanmıştır .
"Moi Lolita", birçok Avrupa ve Doğu Asya ülkesinde popüler müzik listelerinde bir numaraya yükselmiştir . Alizée, bu başarısıyla 16 yaşında bir buçuk milyondan fazla single satarak dikkat çekmiştir .
Ayrıca, 1999 yılında katıldığı "Graines de Star" adlı yetenek yarışması, onun Mylène Farmer ve Laurent Boutonnat tarafından keşfedilmesini sağlamıştır .