Victoria Smurfit, Ballykissangel adlı BBC televizyon dizisinde Orla O'Connell karakterini canlandırarak ün kazanmıştır 124. 1998-1999 yılları arasında yayınlanan bu dizi, onun geniş bir izleyici kitlesine ulaşmasını sağlamıştır 4.

Smurfit, ayrıca 2003 yılından 2009 yılına kadar ITV polis prosedürü dizisi Trial & Retribution'da Dedektif Başmüfettiş Roisin Connor rolüyle tanınmıştır 25. 2014 yılında ABC'nin "Once Upon a Time" dizisinde Cruella de Vil olarak yer alması, ona 2016'da 13. IFTA Film ve Drama Ödülleri'nde En İyi Yardımcı Kadın Oyuncu adaylığı kazandırmıştır 25.

Smurfit, film kariyerinde de yer almış, "About a Boy" (2002) ve "Bulletproof Monk" (2003) gibi yapımlarda rol almıştır 145.