"Şeytan Kız Kardeşler" animesi, Toujou Basara'nın iki yeni üvey kız kardeşiyle olan ilişkisini konu alır. Basara'nın babası yeniden evlenince hayatına Mio ve Maria adında iki güzel üvey kardeş girer. Kız kardeşlerin tek amacı, Basara ile sözleşme yapıp onu hizmetkarları yapmaktır. Basara, yeni kız kardeşlerini korumaya karar verir ve Mio ile bir efendi-hizmetkar sözleşmesi yapar. Basara, bir yandan kız kardeşlerini korurken bir yandan da kendi karanlık sırrını saklamaya çalışır.