Charlotte animesi, alternatif bir gerçeklikte, 75 yılda bir Dünya'nın yakınından geçen bir kuyruklu yıldızın etkisiyle şekillenen bir dünyada geçer. Ana hikaye, bu yeteneklere sahip olan ve başkalarının bedenine beş saniyeliğine geçici olarak sahip olma yeteneğine sahip bir lise öğrencisi olan Yuu Otosaka'nın etrafında şekillenir. Animede, süper hıza sahip Jōjirō Takajō ve ölülerin ruhlarını yönlendirebilen şarkıcı Yusa Nishimori gibi diğer yetenekli karakterler de yer alır.