Theo James, oyunculuk kariyeri sayesinde ün kazandı. İlk olarak TV dizisi "Bedlam"da Jed Harper ve "Golden Boy"da Walker Clark rolleriyle tanındı .
Ancak, James'in geniş kitlelerce tanınması, "Divergent" film serisinde Tobias "Four" Eaton karakterini canlandırmasıyla oldu . Bu rol, ona çeşitli ödüller kazandırdı ve Hollywood'da başarılı bir aktör olarak yer almasını sağladı .
Ayrıca, **müzik grubu "Shere Khan"**ın solisti ve gitaristi olarak da aktifti, ancak grup dağıldıktan sonra sadece oyunculuğa odaklandı .