Robert De Niro'nun en iyi filmi konusunda kesin bir görüş yoktur, ancak bazı eleştirmenler ve kaynaklar tarafından öne çıkarılan filmler şunlardır: 1. "The Godfather Part II" (1974) - Francis Ford Coppola yönetmenliğinde, De Niro'nun genç Vito Corleone rolüyle Oscar kazandığı film. 2. "Goodfellas" (1990) - Martin Scorsese'nin yönettiği, De Niro'nun Jimmy Conway karakterini canlandırdığı mafya dramı. 3. "Raging Bull" (1980) - Yine Martin Scorsese ile birlikte çalıştığı bu filmde De Niro, boksör Jake LaMotta'yı canlandırmıştır. 4. "Taxi Driver" (1976) - De Niro'nun Travis Bickle rolüyle psikolojik bir portre çizdiği, Martin Scorsese imzalı film. 5. "Casino" (1995) - De Niro'nun Ace Rothstein karakterini oynadığı, Scorsese ve De Niro işbirliğinin bir diğer başarılı örneği.